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双功能催化剂可在合成气转化中实现高对二甲苯生产率 726 小时内仍没失活

  • 发布时间:2022.02.17
  • 点击量:197次
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芳烃,特别是苯、甲苯和二甲苯,是高价值化学品和材料的重要基础化学品。合成气直接转化为芳烃 (STA) 引起了很多关注,目前报道的工艺可以通过甲醇或烯烃中间体使用串联催化剂来实现。然而,开发具有高催化活性、选择性和稳定性的高效催化剂仍然具有挑战性。

最近,中国科学院上海高等研究院(SARI)的一个研究小组制造了一种结合多功能沸石和CoMnAl氧化物的双功能催化剂。这些催化剂在温和的反应条件下表现出高稳定性和对二甲苯的高时空产率。该研究于 2 月 14 日发表在Chem Catalysis上。

为了生产能够选择性地将合成气转化为芳烃的催化剂,研究人员首先制造了含有一系列 HZSM-5 沸石和 CoMnAl 复合氧化物 (CMA) 的双功能催化剂。

组合催化剂在 STA 反应中进行了测试,并通过修饰具有中空纳米结构的 HZSM-5 沸石和在 HZSM-5 晶体上外延生长的硅沸石 1 层来调整芳烃产物的分布。

结果表明,由CoMnAl催化剂和通用HZSM-5@silicalite-1分子筛组成的催化剂在温和的反应条件下实现了超高的催化活性、选择性和稳定性。

在温和的反应条件下,CO 转化率超过 70%。芳烃选择性高于63%,生产的芳烃对二甲苯馏分达到34.7%。此外,催化剂表现出高稳定性,在 726 小时内没有观察到失活。

此外,研究人员研究了反应机理,发现烯烃和含氧芳烃化合物是合成气转化为芳烃产品过程中 HSZM-5 内部的重要中间体。

本研究加深了对合成气制芳烃的复杂反应网络的理解,为设计用于合成芳烃的高活性、选择性和稳定催化剂铺平了道路。

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